“Hentikan perbuatan jahatmu dan ambil jalan yang benar!” Itulah keyakinan Youko Tama dan adik tirinya, Jinka Sendou. Kedua saudara iblis melakukan perjalanan negara untuk menghentikan perbuatan semua pelaku kejahatan, bersama dengan pendekar pedang kucing penakut yang mereka ambil di sepanjang jalan, Hyoudou Shinsuke. Selama perjalanan mereka, mereka akan menemukan organisasi biksu dengan lebih dari metode yang mencurigakan dan mereka akan segera berperang.

Asta dan Yuno ditinggalkan bersama di gereja yang sama, dan tidak terpisahkan sejak saat itu. Sebagai anak-anak, mereka berjanji bahwa mereka akan bersaing satu sama lain untuk melihat siapa yang akan menjadi Kaisar Sihir berikutnya. Namun, saat mereka dewasa, beberapa perbedaan di antara mereka menjadi jelas. Yuno adalah seorang jenius dengan sihir, dengan kekuatan dan kontrol yang luar biasa, sedangkan Asta tidak dapat menggunakan sihir sama sekali, dan mencoba untuk menebus kekurangannya dengan melatih secara fisik. Ketika mereka menerima Grimoires pada usia 15 tahun, Yuno mendapatkan buku spektakuler dengan semanggi berdaun empat (kebanyakan orang menerima semanggi berdaun tiga), sementara Asta tidak menerima apa-apa. Namun, ketika Yuno diancam, kebenaran tentang kekuatan Asta terungkap, dia menerima Grimoire semanggi lima daun, “semanggi hitam”! Sekarang kedua sahabat itu sedang menuju dunia, keduanya mencari tujuan yang sama!